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大連化物所光催化劑制氫新進(jìn)展

更新時間:2018-09-11點擊次數(shù):1734

 據(jù)中科院wang站消息:近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所太陽能研究部的中科院院士李燦、研究員章福祥等人在寬光譜捕光催化劑Z機(jī)制全分解水制氫研究中取得了新的研究進(jìn)展。研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),通過設(shè)計和調(diào)控BiVO4的表面助催化劑Au的擔(dān)載,以及雙助催化劑(Au和CoOx)的選擇性負(fù)載,可以有效促進(jìn)BiVO4的產(chǎn)氧性能及其與氧化還原電對離子間的電荷傳輸,研究人員基于此構(gòu)筑了的可見光Z機(jī)制全分解水體系,其表觀量子效率終超過10%(420nm激發(fā))。相關(guān)結(jié)果已經(jīng)在線發(fā)表在Cell旗下的Joule 期刊上。

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大連化物所寬光譜捕光催化劑全分解水制氫研究取得新進(jìn)展

  基于光催化劑粉的末懸浮體系實現(xiàn)太陽能全分解水產(chǎn)氫,有望成為經(jīng)濟(jì)可行的太陽能轉(zhuǎn)換方式之一。近年來,李燦和章福祥團(tuán)隊一直致力于利用寬光譜響應(yīng)材料構(gòu)筑Z機(jī)制全分解水體系,在研究期間發(fā)展了“一鍋氮化”構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)促進(jìn)電荷分離的新方法,解決了含氮化合物在空氣或惰性氣體下熱穩(wěn)定性差、不易構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)的實驗難題,進(jìn)而構(gòu)筑了多個Z機(jī)制全分解水制氫體系(Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci.)。此外,該團(tuán)隊還發(fā)展了氨氣流保護(hù)負(fù)載放氧助催化劑的新方法,極大地提升了寬光譜捕光催化劑的放氧性能;并在此基礎(chǔ)上又發(fā)現(xiàn)助催化劑的分散性,對界面電荷分離有極大影響,其受界面的親疏水屬性影響明顯,例如:通過Ta3N5表面氧化鎂層修飾,不僅可促進(jìn)助催化劑分散以及界面電荷分離效率,而且還可以有效地抑制Z機(jī)制中的競爭反應(yīng),終使Z機(jī)制全分解水制氫成為一種可能(相關(guān)結(jié)果已發(fā)表在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., J. Catal., Appl Catal B: Environ.等)。通過不斷的努力,該團(tuán)隊不僅成功拓展了Z機(jī)制全分解水制氫中,產(chǎn)氫和產(chǎn)氧端催化劑對可見光的利用范圍(產(chǎn)氫端由510nm拓展至650nm; 產(chǎn)氧端由450nm拓展至590nm),而且還將粉末體系Z機(jī)制可見光催化全分解水制氫的表觀量子效率記錄不斷刷新。

  該研究利用具有單電子轉(zhuǎn)移、適宜中性環(huán)境且具有較低氧化還原電位的[Fe(CN)6]3-/[Fe(CN)6]4-為氧化還原電對,基于研究的前期實驗發(fā)現(xiàn),BiVO4的不同晶面間存在光生電子和空穴空間分離(Nature Commun.),實驗采用雙助催化劑(Au/CoOx)在BiVO4的和晶面上的選擇性沉積策略,使得產(chǎn)氧性能大幅提升。研究人員在此基礎(chǔ)上通過耦合具有較寬可見光響應(yīng)的產(chǎn)氫端,終實現(xiàn)了的Z機(jī)制全分解水,取得了10.3%(420nm激發(fā))的全分解水制氫量子效率,刷新了該團(tuán)隊以前保持的6.8%(420nm激發(fā))的記錄。此外,此研究還同時發(fā)現(xiàn)了Au納米粒子的擔(dān)載,有利于從BiVO4抽取電子向[Fe(CN)6]3-的轉(zhuǎn)移。以上的研究結(jié)果為今后進(jìn)一步發(fā)展可見光*分解水體系奠定了基礎(chǔ)。

 該研究工作獲得基金委、科技部、中科院以及能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心等資助。

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